2024年11月6日,中国科学院化学研究所韩布兴、林龙飞和华东师范大学吴海虹等在chem期刊上发表了一篇题为“one-pot catalytic conversion of polyethylene wastes to gasoline through a dual-catalyst system”的研究成果。该研究使用了一种包含wzr-kit-6和hzsm-5的双催化剂,实现了聚乙烯高选择性转化为汽油,在240℃、无贵金属、无氢气、无溶剂条件下得率为87%。论文通讯作者是韩布兴院士,林龙飞研究员,吴海虹教授,第一作者是韩婉莹博士。
塑料污染是一个严重的环境问题,预计到2050年全球塑料废弃物将达到250亿吨。将塑料废弃物转化为有用燃料和化学品的方法具有很大潜力,但面临许多挑战,包括打破惰性c(sp3)-c(sp3)化学键和开发经济可行的方法。现有技术通常需要高温或昂贵的材料,使其实施成本较高,严重降低了工业实施的可行性。尽管传统的沸石在石油精炼中成本低且有效,但由于聚乙烯(pe)的分子结构较大,传统沸石在较低温度下难以将聚乙烯塑料催化转化。
在这项工作中,韩布兴院士团队开发了一种一锅法双催化剂系统,能够高效地将pe转化为汽油,无需贵金属催化剂、外部氢气或溶剂。在240°c下,使用包含wzr-kit-6和hzsm-5的双催化剂系统,能够实现高达87%的汽油产率。wzr-kit-6在反应中发挥了两个关键作用:(1)它的si-o-zr和w-o(h)-zr位点激活高密度聚乙烯(hdpe)中的c-h键,促进了不饱和c=c双键中间体的形成;(2)初步裂解hdpe链,缩短链长,从而改善其与hzsm-5活性位点的相互作用。hzsm-5具有丰富的强布朗斯特酸和路易斯酸位点,能够高效地促进不饱和中间体进一步催化转化,并且通过hzsm-5的微孔结构进行β-断裂、异构化和氢转移反应选择性地生产c4-c12范围的汽油产品。双催化剂的协同作用促进了聚烯烃c-c键的定向断裂,生成有价值的汽油产物。wzr-kit-6和hzsm-5的双催化剂系统,以其高效性、稳定性和经济性,展现了在pe废弃物处理中的实际应用潜力。
图1:催化活性及稳定性研究。
图2:wzr-kit-6和hzsm-5催化作用。
图3:wzr-kit-6结构研究。
图4:wzr-kit-6催化活性位点研究。
图5:反应机理研究。
本研究结果不仅为减少聚乙烯废料提供了一种实用且经济的方法,也为高效催化塑料降解系统的开发提供了新的思路。(来源:科学网)
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